Mounet-Sully fut Oreste aux fureurs véhémentes ; Didier, passionnément romantique ; Hernani, lion superbe et généreux ; Ruy Blas chevaleresque, au lyrisme flamboyant ; Polyeucte amoureux et mystique ; Hamlet, prince mélancolique et inquiet au pourpoint de deuil ; Œdipe révolté et douloureux, masque sanglant de l'humanité ; Joad, prophète de Dieu inspiré ; Othello aux atroces tortures morales ; Syphax, vieux fauve du désert vaincu ; Job chargé d'ans, burgrave criminel rongé du besoin d'expiation ; et, dans la pièce qu'il écrivit avec Pierre Barbier, Don Juan vieillissant et pathétique, sensible et généreux, toujours grand seigneur.
Possédant un corps aux proportions admirables et un visage d'une grande beauté, il était acteur, mais aussi dessinateur, peintre, sculpteur et metteur en scène, faisant du théâtre un art total en même temps qu'une représentation sacrée. Sa voix de bronze et d'airain, d'or et de velours – associée à une plastique superbe et à des gestes magnifiques –  parcourait tout le clavier des émotions humaines en une véritable orchestration des mots, haussant la diction à la frontière du chant.
Son art – étudié ici à la lumière des nombreuses notes inédites qu'il a laissées –  révèle un interprète naturellement accordé au sublime, imprimant à tous ses rôles l'empreinte de son génie, questionnant inlassablement les textes, leur donnant vie, en inventant les sons, les formes et les couleurs.
Si l'on excepte le bref et poétique texte de Jean Cocteau, Portrait de Mounet-Sully (paru en 1945), né d'un souvenir personnel – une représentation d'Oedipe Roi –  et n'ayant jamais eu l'ambition d'évoquer de façon détaillée et approfondie l'art de l'illustre tragédien, aucun livre n'avait encore été consacré à cet artiste depuis sa disparition en 1916 : nous avons eu à coeur de réparer une injustice.